知名人物 蒋锡夔人物简介
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知名人物 蒋锡夔人物简介
·蒋锡夔
蒋锡夔，有机化学家。曾根据机理推论发明了氟烯与三氧化硫的重要而有用的反应，从而合成新型化合物β-磺内酯。50年代中期回国后，曾先后主持军工和民用项目氟橡胶和氟塑料的研制，为军工和生产作出了贡献。他创建了中国科学院物理有机研究室，主要从事自由基化学和单电子转移，有机氟化学，反应机理及新型反应，微环境及溶剂效应，疏水亲脂作用等方面的研究。特别是在有机分子的簇集和自卷现象以及对自由基化学中的取代基参数б的建立和应用这两方面的研究都作出了贡献。
蒋锡夔，回族，1926年9月5日生于上海。他在大学及研究生时期，即对有机化学中结构和反应机理问题有了浓厚的兴趣。他在研究工作中不墨守陈规，而是基于对有机化学的理论基础，创造性地提出一系列研究课题，这一特色已被他在科学事业中取得的成就所证明。1955年，在美国凯劳格(M.W.Kellogg)公司的探新实验室工作时，他提出了一项发明建议，他认为，一种特别强的酸如SO3，能够与全氟烯烃反应，生成一种新的四元环含氟化合物，即β-磺内酯。这个设想很快就变成了现实。以后这个新反应成为制取含氟化合物或材料之中间体的一个有用的方法。
在50年代末和60年代初，蒋锡夔对所有的全氟及多氟有机化合物之C—F键的非自由基型反应提出了一般性规律，这条规律后来得到了30多年的实验事实的验证。他指出：“在一般条件下，全氟或多氟型C—F键不参与SN1或SN2型反应，但当(1)一个强的亲电试剂从前面进攻或多中心进攻时，或(2)β—位上电子对从后面‘进攻’时，该C—F键就较易异裂。”以后这个规律被扩展应用于全氟型C—X键的反应以及多氟化合物的亲卤反应和电子转移反应。
蒋锡夔在亲卤反应方面的研究开展较早。1966年报道了全氟碘代叔丁烷的亲碘反应;在全氟碘化物的紫外光谱之溶剂效应基础上，他提出了一个吸电子诱导效应的顺序：(CF3)3C→(CF3)2CF→CF3CF2>CF3，这个结果当初是难以预料的，后来则被证实是基本上正确的。
蒋锡夔深知对客观事物的认识在于对其规律性的掌握。因此在有机化学的研究中，他特别重视积累数据，总结规律，并由此而提出富有创造性的概念。他带领大家逐步填补我国化学界的空白——物理有机化学。从事纯基础性的研究工作，虽受到各种思潮和环境的影响，但他始终没有动摇对科学真理的追求，至今已发表论文160余篇，并培养了不少优秀人才，在下述两方面作出了重要贡献。
自由基化学
蒋锡夔对自由基基础化学最重要的贡献在于解决了在自由基化学的结构一性能关系方面一直存在的最基本的问题之一，即：建立了一套目前最广泛最可靠的取代基自旋离域参数бJJ·。这个参数在化学反应性和波谱性能研究上均已得到了成功应用。他成功地回答了下面这个困扰自由基化学界几十年的问题，即：如果自旋离域效应在自由基反应中始终存在，那么为什么它在许多反应中不能很好地体现于结构—活性之相关分析中呢?也就是说，在立体效应可忽略的情况下，对一组取代基Y的反应系列，双参数方程1的相关结果应好于单参数方程2。而许多反应，特别是攫氢反应，用σx=σ+的方程2就能很好的相关。他就此问题给出一个回答，即：根据方程1—3的相关结果以及从方程1得到的|px/ρ·|比值，可以设想有四种可能的情况。而且他指出，只用方程2就能很好地相关，并不意味着自旋效应的不存在。
log(kY/kH)(或谱学数据)=ρXσX+ρ·σ·+C (1)
log(kY/kH)(或谱学数据)=ρXσX+C (2)
log(kY/kH)(或谱学数据)=ρ·σ·+C (3)
总之，在没有可检测到的立体效应前提下，自由基化学中的相关分析存在着四种可能的类型或情况，当然也有难以确定的两可状态。以前报道的单参方程2的成功运用只不过是下述第二种类型的表现而已。
1. 当取代基的极性效应和自旋效应都重要时，|ρmb/ρJJ·|比值大略落在0.2～0.8范围内，比如在自由基对烯烃的加成反应和烯烃的荧光光谱以及一些苯腙的紫外数据的相关分析中。
2. 当取代基的极性效应占主导地位时，这个比值大于或接近于1。比如在自由基攫氢反应、自由基对苯乙炔的加成反应以及一些苯基氮氧自由基的EPR数据的相关分析中。在这些情况下，相关分析时采用方程1的结果比起方程2来，并不一定有较明显的改善，此时采用双参方程1的必要性就不能直接予以证明。但是自旋效应的存在还是可以通过仔细考察方程1和方程2相关的各数据点相对于相关直线的偏差情况以及总的偏差看出来的。
3. 当自旋离域效应占主导地位时，用单参数方程3就可以了。用双参方程1的|ρmb/ρJJ·|比值一般小于0.2。|ρX/ρ·|值小表明自旋效应贡献的重要，但它并不能说明没有极性效应。
4. 当有其他复杂的相互作用存在时，正如以前有些紫外光谱的研究者所已指出，则上述三个方程都不能用来作相关分析。
这方面的工作引起国际同行的广泛重视，Acc.Chem.Res.再次邀请了蒋锡夔在该刊撰稿，以介绍他在上述这方面的贡献(此文已在1997年下半年发表)，这是他在继1988年在此刊物上发表有关有机分子簇集和自卷的综述之后的又一篇论文，而蒋锡夔也成为在此刊物上唯一发表两篇综述的中国化学家。
有机分子的簇集和自卷
疏水亲脂相互作用，是生命起源的基本力量之一。由疏水亲脂相互作用(HLI)引起的有机分子在水或有机一水溶剂中的簇集和自卷，是蒋锡夔自80年代以来的第二个主要研究领域。从提出概念出发，用物理有机化学家的眼光来抓住生命现象中的本质问题，是他在这一领域中取得成功的基本诀窍。首先他认识到，在疏水亲脂作用下，生命体中的胶束、微泡、双分子层直到细胞，都可看作是某种形式的簇集体。而有机分子在水或含水的促簇性溶剂体系中发生的分子间簇集和分子内自卷现象，是疏水亲脂作用最简单的模型。由于簇集和自卷直接影响了受物分子的反应性，所以研究簇集及自卷现象对有机分子反应性的影响，是研究并了解疏水亲脂作用的最好途径之一，并有可能将这一研究成果应用于有机合成上，如大环分子的合成。更有意义的是这一研究将有助于深入探索生命过程及某些疾病的本质，如蒋锡夔提出动脉粥样硬化过程涉及有关分子的某一本质，即共簇倾向性。
自1981年以来，蒋锡夔在这一领域得到一系列有重要意义的结果，例如：首先运用临界簇集浓度CAgC的概念，并发展了测定所有类型的非探针分子的CAgC的方法，而以前只能直接测定动力学和荧光探针分子的CAgC。蒋锡夔提出了SAgP(溶剂促簇能力)的概念，并认为SAgP可作为溶剂的内在性质之一，这已被实验所证明。根据定义，SAgP较高的溶剂能使一特定的簇集者产生较高的“簇集度”，他已成功地发展了衡量溶剂SAgP的实际方法，并建立了第一个疏水取代基常数与化学反应活性相关的例子。蒋锡夔最近把他的工作进一步延伸到膦酸酯、次膦酸酯和磺酸酯的簇集行为研究，另一个正在进行的工作是关于交替的-CF2CH2-链的簇集行为研究，发现交替链比碳氢链“极性”更大。
另外，蒋锡夔第一次从三个独立的渠道证明了分子自卷曲的存在，并利用HLI合成了大环化合物。他还发现，形状或几何因素是影响簇集倾向性的重要因素。他设想在浓度为10-7～10-5(或10-4)mol/L范围内，在简单簇集体和胶束之间还存在着另一种结构的分子集合体，即静电稳定化簇集体(ESAg)，它由带相反电荷的链长为8～16CH2的长链分子组成。ESAg可看成是由相反电荷的表面活性剂组成的-/+混合胶束的前体或预胶束。他关于ESAg的设想被大量系统的动力学和光谱数据所证明。
蒋锡夔将有机分子的簇集理论应用于动脉粥样硬化的形成机理，提出了动脉粥样硬化的罪魁祸首们的共同的内在特征之一可能就是它们较大的共簇集倾向性的假设。他解决了测量目标分子的共簇集倾向性的方法，并且发现邻基协助的链可卷性效应，解释了过去未能解释的事实，即，动脉粥样斑块的组成为：胆固醇硬脂酸酯2%，油酸酯32.3%，亚油酸酯34.9%。他由此考虑到可能找到一种解簇剂(deAgr’s)，它可以阻止胆固醇斑块的形成，甚至于溶解胆固醇斑块，并已初步成功地找到了几个较有效的中性解簇剂。
蒋锡夔在有机分子簇集和自卷方面的贡献已作过两次综述，即1988年在Accounts of Chemical Research上的综述论文及1993年34届IUPAC Congress上的大会报告。
蒋锡夔为人刚正直率，待人宽厚，全身心地从事科学研究和培养青年一代。一贯倡导应把“道德为人之本”或“以德为先”作为培养人才的宗旨和行为准则。在培养青年如何运用全面的科学思想方法的问题上，他反复强调：科学的思想和工作方法必须是实事求是地运用“动态多因素”的分析和综合，再加上创造性的想象，不能主观地只考虑一个“主要”因素，要有“动态有机总体”的概念。自1981年以来，他已培养博士15名、硕士19名、博士后4名。1991年蒋锡夔当选为中国科学院院士和中国科学院化学部常委。
简 历
1926年9月5日 出生于上海。
1947年6月 上海圣约翰大学化学系特等荣誉学士。
1947年9月至1948年6月 圣约翰大学化学系助教。
1948年11月至1952年7月 美国西雅图华盛顿大学化学系博士研究生。
1952年8月至1955年12月 美国凯劳格公司研究所研究员。
1956年3月至1963年7月 中国科学院化学研究所副研究员。
1963年7月至1978年 中国科学院上海有机化学研究所副研究员(至1978年);研究员。
1991年11月 当选为中国科学院院士。
1991年11月至今 中国科学院化学部常委。
主 要 论 著
1 Stanley Jiang Hsikwie. The Addition Reactions of Sulfur Trioxide to Carbon-Carbon Double Bonds. The Addition Products of SulfurTrioxide and Some Perfluoroolefins. Acta Chimica Sinica，1957，23：330
2 Li Xing，Jiang Xikui，Pan He，et al. Nucleophilic Substitutions of Perhalofluoroalkanes Initiated by Halophilic Attacks. Pure Appl.Chem.，1987，59：1015
3 Jiang Xikui. Hydrophobic-Lipophilic Interactions. Aggregation and Self-Coiling of Organic Molecules. Acc. Chem. Res.，1988，21：362
4 Jiang Xikui，Ji Guozhen. A Self-Consistent and Cross-Checked Scale of Spin-Delocalization Substituent Constants，the σJJ · scale. J. Org.Chem.，1992，57：6051
5 Jiang Xikui. New Concepts for Studying and Understanding the Aggregation，Coaggregation，Deaggregation and Self-Coiling of OrganicMolecules. Why Are Cholesterols and Triglycerides Culprits ofArteriosclerosis? Plenary Lecture at the 34th IUPAC Congress(1993)，Pure Appl.Chem.，1994，66：1621
6 Jiang Xikui，Ji Guozhen，Zhang Jintao. Effective Neutral Deaggregators. Langmuir，1994，10：122
7 Jiang Xikui，Ji Guozhen，Daniel Wang Zerong，et al. Successful Application of the Spin Delocalization Substituent Constants σ· to theCorrelation of the UV Spetra of Some Model Compounds with para-Y-Substituted Phenyl Groups.J.Phy. Org. Chem.，1995，8：143：781
8 蒋锡夔，张劲涛.有机分子的簇集与自卷.上海：上海科学拉丁文出版社，1996
9 蒋锡夔，孙思讯. 有机氟化物反应中某些有用的规律性概念及非自由基型反应的反应规律.见：黄维垣主编.中国有机氟化学研究.第一章，上海：上海科学技术出版社，1996
10 Jiang Xikui. Establishment and Successful Application of the σJJ· Scale of Spin-De localization Substiuent Constants. Acc. Chem. Res.，1997
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